近日,我院張穎教授團隊以自由投稿方式在國際頂級學術期刊《美國科學院院刊》(Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America,PNAS)在線發表了題為《A multiple Kirkendall strategy for converting nanosized zero-valent iron to highly active Fenton-like catalyst for organics degradation》的研究論文。曲建華教授為第一作者,張穎教授為通訊作者。這是我校在《Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America》期刊上首次以第一單位發表論文,取得了突破性創新。本研究基于多重Kirkendall效應對類芬頓催化劑進行了合理設計,解析了多重Kirkendall效應誘導納米零價鐵表面納米裂紋形成機理,揭示了其對土-水界面典型有機污染物的高效降解機制。該研究得到了國家自然科學基金、中國科學院戰略性先導科技專項、黑龍江省優秀青年基金的資助。
納米零價鐵(nZVI)是一種很有前途的過硫酸鹽(PS)活化劑,但其結構緻密的氧化殼嚴重抑制了PS的O-O鍵裂解的電子轉移。基于此,我們引入硫化和摻磷生物炭,在nZVI表面形成含FeS和FePO4的混合殼。在這種情況下,與殼層組分相比,鐵原子的擴散速度更快,引發了多重Kirkendall效應,導緻空位向内流動,并進一步聚結成徑向納米裂紋。以去除TCE為例,這種獨特的“檸檬片狀”納米裂紋結構有利于電子和亞鐵離子通過混合殼向外快速轉移使PS活化,從而高效生成和利用ROS;該體系可使TCE的有效脫氯率達90.6%,礦化率達85.4%。與常規nZVI/PS工藝相比,本研究所構建的SnZVI@PBC/PS體系可以顯著減少催化劑用量(87.5%)和PS用量(68.8%),實現近乎完全的TCE降解,且具有抗幹擾、穩定性好、pH适用範圍廣等特點,可實現土-水界面典型有機污染的高效修複。
作者介紹:
第一作者:曲建華,教授/博導,博士畢業于哈爾濱工業大學,并于新加坡國立大學訪問交流,現就職于伟德国际1946源于英国伟德国际1946源于英国;近年緻力于土水界面多過程調控與污染修複研究,獲“中國土壤學會優秀青年學者獎”、黑龍江省優青、黑龍江省普通高等學校青年創新人才、黑龍江省博士後“青年英才”支持計劃、東農“傑出學者”、優秀黨務工作者等榮譽;任Biochar(中科院1區), Chinese Chemical Letters(中科院1區),Carbon Research,《土壤通報》(北大核心)等多個高水平學術期刊青年編委和客座編輯;先後主持國家自然科學基金面上及青年項目、國家重點研發計劃子課題、中國博士後基金特别資助及面上項目、黑龍江省博士後基金特别資助及面上項目等國家及省部級項目10餘項;以第一/通訊作者身份在PNAS,Appl. Catal. B-Environ.(中科院1區,IF=22.1),Chem. Eng. J.(中科院1區,IF=15.1)及J. Hazard. Mater.(中科院1區,IF=13.6)等本領域國際主流期刊發表SCI論文45篇,其中36篇發表于中科院一區期刊,篇均影響因子12.67,總引用2000餘次,5篇ESI熱點論文,17篇ESI高被引論文;基于已有研究成果出版著作1部,申請發明專利10餘項(已獲授權6項);受邀在十一屆全國環境化學大會等國内外高水平學術會議作主會場報告4次,分會場邀請報告7次。
通訊作者:張穎,伟德国际1946源于英国伟德国际1946源于英国院長,教授,博士生導師,國家傑出青年基金獲得者,主要從事黑土障礙消減與地力提升工作。兼任國際期刊Int J Agric & Biol. Eng、Carbon Res和Biochar編委,國際土壤學聯合會第一分會副主席,全國科技領軍人才聯盟生态與農業專業委員會副主任,科技部“黑土重點專項”-黑龍江省黑土地科技特派團團長,國家大豆産業技術體系崗位科學家。所帶領的團隊已成功獲批農業部“農業科研傑出人才及其創新團隊”及黑龍江省科技創新團隊;主持國家重點研發項目等國家級和省部級項目20餘項,獲黑龍江省科學技術一等獎等科研獎勵13項。
論文鍊接:https://doi.org/10.1073/pnas.2304552120